Christoph Gütz

Synthese von Liganden mit unterschiedlichen Metallkoordinationseinheiten und deren Selbstorganisation zu metallosupramolekularen Aggregaten


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ISBN:

978-3-8440-1957-5

Series:

Chemie

Keywords:

Supramolekulare Chemie; Rauten; Sphären; Helicate; C-H-Aktivierung; Mehrkomponentensysteme

Type of publication:

Thesis

Language:

German

Pages:

292 pages

Figures:

284 figures

Weight:

435 g

Format:

21 x 14,8 cm

Binding:

Paperback

Price:

49,80 € / 62,25 SFr

Published:

June 2013

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Abstract:

Wesentlicher Bestandteil dieser Arbeit ist die Synthese von komplexen, chiralen Liganden und deren Selbstorganisation zu metallosupramolekularen Aggregaten als Folge der Koordination an geeignete Übergangsmetallionen und deren Komplexfragmenten. Durch die Variation des Substitutionsmusters der allen eigenen zentralen Binaphthyleinheit und der Nutzung unterschiedlicher Metallbindungsstellen konnten so verschiedene metallosupramolekulare Aggregate wie dreikernige Helicate, Dendrimere, [2:2]-Rauten und größere Käfige aus 6, 18 oder gar 36 Komponenten hergestellt und charakterisiert werden. Im Zuge dieser systematischen Studien konnten im Einklang mit singulären Ergebnissen aus unserer eigenen Gruppe einige offensichtlich allgemeingültige Faktoren identifiziert werden, die die Größen- und Diastereoselektivität der Selbstorganisationsprozesse auch in Hinblick auf Self-Sorting-Effekte bestimmen.

Im Falle eines dreikernigen Kupferhelicates konnte zudem dessen komplexes Redoxverhalten durch die massenspektrometrischen Analyse der Intermediate beim Übergang des zweisträngigen, dreikernigen Kupfer(I)helicats zum dreisträngigen, dreikernigen Kupfer(II)helicat weitestgehend aufgeklärt werden. Dabei konnte unter anderem eine Reduktion mittels ECD (electron capture dissociation) in einem FT-ICR- Massenspektrometer erfolgreich durchgeführt werden. Eine Methode die bislang praktisch kaum in der Supramolekularen Chemie angewandt worden ist.

Zum Abschluss wurde ein Kupfer-Bipyridin-Komplex hinsichtlich seiner Anwendung für eine intramolekulare C-H-Aktivierung im Zug eines internationalen Kooperationsprojektes mit der Gruppe von D. Schröder aus Prag untersucht. Auch hierbei erfolgte die Untersuchung der Ergebnisse mittels Massenspektrometrie, wobei altbewährte Methoden wie CID (collusion induced dissociation) als auch neue Methoden wie die Ion-Mobility-Massenspektrometrie (IM-MS) verwendet wurden, um die C-H-Aktivierung nachzuweisen und die entstehenden Reaktionsprodukte zu charakterisieren.